Dom Jaime assumiu o governo como 6º arcebispo da Arquidiocese de Natal, em 26 de fevereiro de 2012. Durante esses mais de 11 anos, muitas ações foram idealizadas, realizadas ou contaram com a participação dele, seja em nível arquidiocesano ou junto a outras instâncias eclesiais ou da sociedade. Entre as ações, pode-se destacar as visitas a instituições da sociedade civil, as constantes visitas às paróquias, a assentamentos rurais e comunidades menos favorecidas, a realização de cinco edições da Caminhada da Solidariedade, instalação do Tribunal Eclesiástico Interdiocesano, migração da Rádio Rural de Natal de AM para FM e o projeto de energia solar para todas as paróquias da Arquidiocese, bem como a organização dos conselhos pastorais paroquiais de assuntos econômicos e administrativos e a implantação do sistema administrativo cúria online. Foi no governo de Dom Jaime que também aconteceu a canonização dos Santos Mártires de Cunhaú e Uruaçu, no dia 15 de outubro de 2017, em Roma.